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Nature发表:浙大袁辉球团队发现一类新型的量子相变和奇异金属

编辑: 时间:2020年03月05日 访问次数:1144

北京时间202035日,《Nature》在线发表了浙江大学关联物质研究中心/物理系袁辉球团队在重费米子方面的最新研究成果,首次在纯净的重费米子化合物CeRh6Ge4中发现铁磁量子临界点,并且观察到奇异金属行为。这一发现打破了人们普遍认为铁磁量子临界点不存在的传统观念,并且将奇异金属行为拓展到铁磁材料体系,为研究量子相变,揭示长期困扰人们的奇异金属行为开辟了新的方向。

经典相变与量子相变

相变是指物质从一种相转变成另一种相的过程。例如,随着温度升高,冰溶化成水,铁磁体转变成顺磁体,这些都是相变。在经典体系中,相变是粒子相互作用与热运动竞争的结果,相变过程通常伴随着对称性的破缺。19世纪60年代末,人们就开始对相变进行研究。到20世纪70年代,经典相变基本可以由建立在对称性破缺、序参量涨落和重整化群基础上的Landau-Ginzburg-Wilson理论来普适描述。

那么,在绝对零度时是否还会发生相变?根据经典相变的观点,在绝对零度时热涨落已经被完全抑制,相变应该不再发生。然而,根据海森堡不确定性原理,微观粒子的动量和坐标不可能同时确定。因此,即使在绝对零度,粒子仍然具有“零点能”,存在量子涨落。类似经典相变中的热涨落,量子涨落同样可诱导量子相变

量子相变是当今凝聚态物理的一个重要前沿研究领域,广泛存在于不同的量子材料体系中。量子材料是现代量子信息产业技术的基础,这类材料中的电子关联和量子效应可以诱导新型电子集体行为,产生新颖的量子态或者宏观量子现象。当一个量子有序态在非温度参量,如压力、磁场等的调控下而逐渐被抑制到绝对零度时,该体系将经历一个量子相变(如图1)。如果量子相变为一个连续的二级相变,则存在量子临界点,其量子临界涨落会影响有限温度的物理性质,出现一个量子临界区域。

量子相变可以追溯到1938Stoner对铁磁理论的研究。20世纪70年代,J. A. Hertz开始系统地研究量子相变,之后A. J. MillisT. MoriyaHertz理论的基础上不断改进,形成了Hertz-Millis-Moriya (HMM)量子相变理论。近些年来,随着实验凝聚态物理的进一步发展,人们在一些强关联电子材料体系中观察到了许多超越HMM量子相变理论的新现象。研究量子临界点的电子态变化,揭示量子临界行为的普适性,完善量子相变理论仍是当今的重要课题

1:量子相变示意图

      重费米子

重费米子通常存在于含有镧系或者锕系元素的金属间化合物中,是一类典型的强关联电子体系。在该类化合物中,随着温度的降低,局域的f-电子通过近藤效应与导带电子杂化而形成复合费米子,其电子有效质量可高达自由电子的上千倍,重费米子因此得名。

重费米子体系中存在近藤相互作用和RKKY两种相互作用的竞争,可以表现出不同的基态,其特征能量尺度较低,可通过压力、磁场、掺杂等参量进行连续调控。因此,相比其他关联电子材料,重费米子体系在研究量子相变时具有独特的优势。大量的研究表明,反铁磁量子临界点广泛存在于重费米子材料中,比较典型的材料体系包括CeCu2Si2, CeRhIn5, YbRh2Si2Ce(CuxAu1-x)6等。在一些重费米子材料中,反铁磁量子临界点附近还出现了超导,正常态表现出非费米液体行为。另一方面,人们发现有些重费米子材料的反量子临界行为可以通过HMM量子相变理论来描述,有些却明显偏离该理论。

袁辉球教授一直耕耘在重费米子领域。他在量子相变、非常规超导、关联拓扑量子态等方面开展了系列研究,在Nature, SciencePNAS等期刊上发表了多项创新研究成果。目前,他正主持国家重点研发计划“重费米子体系中的演生量子态及其调控”等项目的研究。

      发现铁磁量子临界点

磁性量子相变是研究最为广泛的一类量子相变。如前面所述,反铁磁量子临界点广泛存在于重费米子体系、铜基高温超导体、铁基超导体以及有机超导体等强关联电子体系中,并且在临界点附近出现超导和奇异金属行为。然而,迄今为止,铁磁量子临界点的存在尚缺乏确凿的证据。先前的理论与实验研究普遍认为,巡游铁磁体系不存在量子临界点。例如,在UGe2, MnSiZrZn2CeAgSb2等铁磁材料中,铁磁序要么经历一级相变而突然消失,要么在低温转变为反铁磁序。然而,在无序效应作用下,铁磁一级相变可以被抑制而出现量子临界点。例如,URu2-xRexSi2 YbNi4(P1-xAsx)2等材料中的铁磁量子相变可能受到无序效应的影响。

为了寻找铁磁量子临界点,揭示铁磁量子临界现象,浙江大学关联物质研究中心袁辉球教授带领团队进行了多年的探索。在先前研究的基础上,他们将研究重点放在可以进行物理压力调控、含有局域电子的铁磁重费米子材料。在尝试了多种材料体系,并且不断提升样品质量后,最近该团队终于取得重要突破,首次在纯净的近藤晶格材料CeRh6Ge4中发现铁磁量子临界点存在的确凿实验证据,并且观察到奇异金属行为。

2CeRh6Ge4的晶体结构及铁磁性质

CeRh6Ge4具有准一维晶体结构(如图2)。Ce原子在ab面内形成三角形点阵,沿c方向形成链状结构,并且沿c-方向的Ce原子间距要小于面内Ce原子的间距。该化合物在2.5K以下发生铁磁相变,易磁化方向位于ab面内,磁化曲线出现磁滞回线,饱和磁矩相对较小,但在更高的磁场下,磁矩随磁场的增加而增加。

为了避免元素替换引起的无序效应,该团队采用压力作为一种纯净的调控手段。通过极端条件下的电阻、比热、磁化率等多种物性测量,他们发现该化合物的铁磁序随着压力的增加而逐渐被抑制,在临界压力pc»0.8GPa时出现了铁磁量子临界点(如图3b)。这些发现推翻了先前人们对铁磁量子临界点的认识,为研究铁磁量子相变提供了一个新的范例。另外,极端条件下的物性测量通常具有局限性和挑战性,该化合物的低临界压力为我们进一步研究铁磁量子点附近的电子态演化和量子临界行为提供了多种实验手段,有助于我们认识其本质特征。

3CeRh6Ge4的压力-温度相图。在pc0.8GPa出现铁磁量子临界点,电子有效质量发散。

      一种新型的奇异金属

在铜和铝等普通金属中,电子间的相互作用较弱,其低温物理性质可以通过朗道提出的费米液体理论来描述。在该理论中,朗道引入了准粒子的概念,将正常费米液体中的粒子与其周围有相互作用一同运动的近邻粒子,屏蔽云一起组成准粒子,这样费米液体可视作准粒子的集合体,与无互作用的自由费米气体系统具有一一对应关系。朗道费米液体理论成功预测,低温电阻与温度的平方成正比,电子比热系数和磁化率为常数。然而,在量子临界点附近,人们发现这一普适的规律通常不复存在,系统表现出非费米液体行为。

电阻的线性温度依赖关系仍是铜基高温超导研究中的一大谜团。类似的奇异金属行为还出现在部分反铁磁重费米子材料中,如在YbRh2Si2, CeRhIn5 CeCu6-xAux等材料体系的反铁磁量子临界点附近,其低温电阻也表现出线性温度依赖关系,而比热系数呈对数或者幂指数发散。这些奇异金属行为不能由HMM量子相变理论来解释,仍有待进一步研究。一种观点认为,奇异金属行为源自反铁磁量子临界点附近的量子纠缠效应。因此,人们通常认为,铁磁材料中应该不会出现奇异金属行为,因为在自旋取向单一的铁磁材料中,不存在量子纠缠态。

然而,袁辉球团队发现,在CeRh6Ge4的铁磁量子临界点:低温电阻正比于温度(∆ρ∝T),比热系数对数发散(C/T∝-logT),这与铜基高温超导的奇异金属行为非常类似 (如图4)。 而在铁磁量子临界点的两端,电阻和比热均表现出费米液体行为,但电子比热系数或者有效质量在接近量子临界点时趋于发散(如图3a)。

4:量子临界点附近的奇异金属行为。

      一种可能物理图像

针对这些实验发现,袁辉球教授跟美国罗格斯大学的Piers Coleman教授合作,提出了一种可能的理论模型(如图5)。他们认为,CeRh6Ge4中,由于磁的各向异性(易磁化方向在ab面内),铁磁态中存在一种具有量子纠缠效应的自旋对,即自旋三重态共振价键(triplet resonating valence-bond (tRVB)),其占比随压力增加而增加。在铁磁量子临界点,由于近藤效应的作用,与tRVB态相关的局域磁矩被分数化而形成带负电的重电子和带正电的近藤单态背景,导致费米面的突然增加和奇异金属行为。因此,磁的各向异性和Ce-4f的局域磁矩应该应该是铁磁量子临界点存在的关键因素。

该理论支持铁磁量子临界点的存在,预言在量子临界点出现费米面突变,并且可以合理解释实验上观察到的一些奇异金属行为。理论上,铁磁量子临界区域的tRVB态还有助于自旋三重态超导配对,探索铁磁量子临界点附近的超导将是另一项有意义的工作。需要指出的是,同许多强关联理论一样,该tRVB理论也还有待进一步的探究和验证。

5:铁磁量子相变的一种可能物理图像。

   

部分研究团队成员

该项工作的参与单位包括浙江大学关联物质研究中心/物理系、美国罗格斯大学物理与天文系,德国马普固体化学物理研究所和英国伦敦大学(Royal Holloway)物理系。浙江大学物理系博士生沈斌和张勇军为论文共同一作,浙江大学袁辉球教授和Michael Smidman 研究员(校百人计划研究员)以及罗格斯大学/伦敦大学的Piers Coleman 教授为共同通讯作者。袁辉球教授为该项目的负责人,设计并领导了整个项目。

该项目获得了国家重点研发项目、国家自然科学基金委和科学挑战计划的资助。

 

更多详情, 请阅读原文:

Bin Shen, Yongjun Zhang, Yashar Komijani, Michael Nicklas, Robert Borth, An Wang, Ye Chen, Zhiyong Nie, Rui Li, Xin Lu, Hanoh Lee, Michael Smidman, Frank Steglich, Piers Coleman, and Huiqiu YuanStrange metal behavior in a pure ferromagnetic Kondo lattice, Nature 579, 51-55 (2020)