近日，浙江大学量子物态与器件研究中心、浙江大学物理学院杨洪新教授、常凯院士与甬江实验室黄庆研究员，中国科学院宁波材料技术与工程研究所柴之芳院士，以及上海科技大学，北京大学和湘潭大学科研人员合作在《Nature》上发表了题为“Semiconducting and magnetic lanthanide MXenes from intercalated halides”的研究论文。宁波材料所博士研究生方倩和浙江大学/宁波材料所(量子功能材料团队)联合指导博士后王黎明为本论文共同第一作者。杨洪新教授和黄庆研究员为通讯作者。

石墨烯、二维过渡金属硫化物（TMDs）、黑磷、Fe₃GeTe₂等层状材料具有天然的范德华间隙，允许外来原子、离子或分子插入其中而不破坏层内共价键，从而能实现电子结构、磁学性质和拓扑物性登的精准量子物态调控，因而插层策略是创制新型量子材料及物态调控的重要手段之一。 

杨洪新教授团队长期从事自旋电子学基础及应用研究，针对拓扑磁结构和磁随机存储器（MRAM），开展反对称交换耦合(DMI)、垂直磁各向异性以及磁读写等的理论计算方法发展，物理机制探索，材料体系开发和自旋电子学器件设计等研究 [Nat, Rev. Phys, 5, 43 (2023)]。在这一框架下，团队长期致力于插层策略驱动的自旋电子学材料及物性探索，并取得了一系列系统性突破。前期研究中，团队通过将磁性Co原子插入MoS₂、MoSe₂、MoTe₂等TMDs的范德华间隙，成功设计出一系列二维磁电多铁材料[Phys. Rev. B 105, 174404 (2022)]。以Co(MoS₂)₂为例，插层的Co原子不仅引入磁性，还通过极性结构的形成诱导出铁电性；电场反转可切换DMI的手性，实现对拓扑磁结构的全电压调控。在此基础上，团队进一步将插层策略与磁翻转操控相结合，发展出一系列全电学磁写入新方法。2023年，团队提出了DMI力矩翻转垂直磁化的新机制[Phys. Rev. Lett. 130, 056701 (2023)], 在二维多铁材料中，电压脉冲反转DMI手性，驱动斯格明子持续扩张直至“爆破”为磁化反向的准均匀铁磁态，实现了完全由电压控制的垂直磁翻转。2024年，团队进一步提出了Bimeron力矩翻转面内磁化的新方案[Phys. Rev. Lett. 133, 206701 (2024)]。该工作以设计的Co插层MoTe₂磁电多铁材料为例，利用电压控制Bimeron的手性转换，使其在转换过程中将自旋角动量传递给周围磁矩，经过积累实现面内磁化方向的180°确定性翻转。该机制完全避免了焦耳热，为超低能耗磁随机存储器提供了全新方案。随后，团队与南京大学缪峰教授团队合作在Co插层的TaS₂(CoTa₃S₆)实现了反铁磁序的全电学自翻转[Phys. Rev. Lett. 135, 206701 (2025)]，其中Co原子的局域磁矩与TaS₂的巡游电子的强相互作用同时产生了电流诱导的手性自旋-轨道力矩和RKKY交换力矩，使材料自身同时充当自旋源和信息载体，实现了无需外加辅助层的反铁磁序全电学翻转。

图 1. Ln₂CT₂的合成过程示意图。a，铜卤化物与镧系金属反应所得 LnT 的结构。b，LnT 向 Ln₂CT₂的转变机制。LnT 层间的层间局域化电子（IAEs）将石墨还原为 C⁴⁻，C⁴⁻随后进入双金属层结构内的八面体间隙位点。c，所得 Ln₂CT₂的结构。

图2 | Er₂CCl₂的结构与形貌表征。a，Er₂CCl₂粉末的XRD图谱及Rietveld精修结果。b,c分别是Er₂CCl₂颗粒的SEM和STEM图像。d，剥离后的Er₂CCl₂纳米片的TEM图像。e,f，Er₂CCl₂合成过程中随温度变化的SR-XRD图谱热图形式（λ = 1.54 Å）。

此次发表于《Nature》的工作中，合作团队创新性地将这一策略拓展至稀土单卤化物体系。稀土单卤化物（LnT，T=Cl/Br）本质上是一类电子化合物（electride）,其层间存在离域的间隙阴离子电子（IAEs），这些电子不隶属于任何特定原子，而是以二维电子气的形式分布于Ln-Ln双金属层之间，使LnT成为极强的电子给体。团队利用两步反应：首先由稀土金属与铜卤化物反应原位生成LnT前驱体；随后，层间离域电子将石墨还原为C^4-阴离子，C^4-在静电吸引下自发向[Ln₂T₂]⁴⁺八面体间隙位点迁移并占据，最终形成原子级规整的Ln₂CT₂结构，即稀土MXene。这一过程的关键创新在于：层间离域电子充当了“化学剪刀”和“搬运工”的双重角色，既切断石墨的共价键，又将碳阴离子定向输送至晶格空位并原位固定为MXene的核心骨架组分，实现了从电子化合物到功能性MXene的拓扑结构转化。利用该策略，团队成功合成了Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Lu共6种镧系元素、Cl/Br两类卤素端基的Ln₂CT₂材料体系。实验表征显示，该系列材料光学带隙处于1.26-1.71 eV区间，在100-200 K温区内电阻率呈现负温度系数行为（半导体特征），且在2 K下均表现出明显的磁滞回线，居里温度在6-59 K范围内可调，这是传统前过渡金属MXene（如Ti₃C₂T_x）难以实现的“光-电-磁”协同特性。

图3|多层 Ln₂CT₂粉末（Ln = Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Lu；T = Cl, Br）的光学、实验/理论带隙值对比和磁性表征。

通过高精度第一性原理计算，团队完整揭示了上述突破性物性的微观起源。计算表明，层间碳骨架与表面卤素端基（Cl/Br）协同抽取镧系元素外层5d轨道的离域电子，耗散费米面附近的连续电子态，从而打开半导体带隙；而4f轨道电子因强烈的轨道局域化效应，其高度局域化的磁矩几乎不受干扰，依然作为自旋磁矩的核心载体，主导低温铁磁有序。这一“5d电子耗散、4f磁性保留”的物理图像，清晰阐明了单一材料同时兼具可调半导体输运与本征磁性的内在机制。更令人瞩目的是，理论计算还揭示了不同材料的能带自旋结构差异：Gd₂CCl₂、Dy₂CCl₂、Ho₂CCl₂和Lu₂CCl₂的带隙由自旋向上通道决定，表现为单通道铁磁半导体；而Er₂CCl₂和Er₂CBr₂则呈现双极性铁磁半导体特征，其价带顶和导带底分属相反自旋通道，带隙分别为1.38 eV和1.33 eV。这一特性意味着可通过外部门电压独立调控载流子的自旋极化方向，有望实现全自旋极化电流注入，为二维自旋存储器和磁光功能器件的设计开辟了全新路径。

图4. 计算所得 Ln₂CCl₂（Ln = Gd, Tb, Lu）的电子结构。(a) Tb₂CCl₂块体的自旋分辨能带结构与谱权重图。(b) Tb₂CCl₂半导体性 Ln₂CCl₂与常见 Cl 终端金属性 MXene 的 Bader 电荷对比。(c), (d)，Ln₂C与 Ln₂CCl₂（Ln = Gd, Tb, Lu）的投影态密度（PDOS）对比。

该工作标志着插层策略从“外来物种插入”迈向了“本征电子驱动拓扑转化”的新范式, 不是简单地将外来原子插入层间，而是利用电子化合物层间本征的离域电子作为“化学媒介”，将碳从“客体”转化为MXene“骨架”的核心组分，是磁性原子智造的一个典型成功案例。这一策略不仅绕过了传统刻蚀路线对MAX相前驱体的依赖，更首次将镧系元素的4f磁性与MXene的二维半导体框架在原子尺度上融为一体，这一普适性策略有望推广至更广泛的低维量子材料体系，推动插层创制新型量子材料及调控向新领域发展，也为低功耗自旋电子器件的材料设计开辟了广阔空间。

本研究得到国家自然科学基金（12435017、U23A2093、T2495212）、国家重点研发计划（2022YFA1405100）和浙江省“尖兵”科技计划（2026C01007）等项目经费支持。原位动态结构表征实验得到了上海同步辐射光源的大力支持。

文章链接：https://doi.org/10.1038/s41586-026-10802-2 Fang, Q. et al. Semiconducting and magnetic lanthanide MXenes from intercalated halides. Nature656, 86–91 (2026)