笼目晶格是近年来凝聚态物理研究的热点体系之一。由于其特殊的几何结构，其基态可展现出自旋阻挫、拓扑电子态、量子自旋液体、电荷密度波、超导等特性，是实现新量子态及调控的理想平台。在钒基笼目金属AV₃Sb₅ (A=K, Rb, Cs)中，电荷密度波(CDW)表现出与超导共存、手性、电子向列性、时间反演对称性破缺、无局域磁矩的反常霍尔效应等现象，揭示笼目晶格中CDW具有非常规的特征和机理。此前，浙江大学物理学院关联物质研究中心团队在AV₃Sb₅中超导序参量[SCPMA 64, 107462 (2021) ESI高被引; PRB 104, 174507 (2021); PRR 4, 033145 (2022)] 及CDW和超导的调控取得了系列进展[PRB 103, L220504 (2021) ESI高被引; CPB 31, 017404 (2022); PRB 106, 024516 (2022); SCPMA 66, 227411 (2023)]，为后续研究打下了坚实的基础。

相比于AV₃Sb₅中普遍存在的2×2型CDW，双层笼目晶格RV₆Sn₆(R=Sc、Y、Gd-Tm、Lu)中仅有ScV₆Sn₆表现出√3×√3型CDW。尽管ScV₆Sn₆与AV₃Sb₅中的CDW显著不同，二者都具有时间反演对称性破缺和无局域磁矩的反常霍尔效应，表明笼目晶格中CDW的性质及形成机理可能存在相关的共性。

近日，物理学院关联物质研究中心宋宇和曹超研究团队使用非弹性 X 射线散射 (IXS) 测量手段和第一性原理计算对ScV₆Sn₆的CDW进行了研究。他们发现在√3×√3×3 CDW(q_s-CDW)相变温度之上，存在√3×√3×2 CDW(q^*-CDW)的动态短程序。随着温度的降低，q^*-CDW强度逐渐增加，但在相变温度以下被q_s-CDW通过一阶相变所取代[图1(a)]，清晰地揭示二者间的竞争。在(0,0,6)+q_s和(0,0,6)+q^*处的声子谱测量表明[图2(b)，(c)]，两个位置都出现了软声子，且q^*处的声子更软。这些测量结果表明ScV₆Sn₆中存在非常规的CDW形成过程：在相变温度附近，声子在q^*处软化到近乎零量，但长程序却在q_s出现[图1(d)]。第一性原理计算也表明q^*-CDW在单粒子图像下能量更低，但具有动量依赖的电声耦合(EPC)有可能促使q_s成为基态。这些发现表明ScV₆Sn₆中可能存在由EPC驱动的关联多体物理，显示笼目晶格是研究强EPC体系中演生量子相的重要载体。

该成果发表在Nature Communications杂志上。物理学院关联物质研究中心宋宇研究员和曹超教授是本文的通讯作者，博士生曹赛征为论文第一作者。该研究得到了国家重点研究计划、浙江省领雁计划、浙江省重点研发计划和国家自然科学基金的支持。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-023-43454-1

图1 (a) q^* = (1/3,1/3,1/2) CDW随着降温被q_s = (1/3,1/3,1/3) CDW取代。(b) (0, 0, 6)+q_s和(c) (0, 0, 6)+q^*处的非弹性X射线散射揭示声子随着降温出现软化。(d)典型CDW机制和形成过程，及其与ScV₆Sn₆的对比。