自上世纪50年代发现固体材料中的磁性和铁电性可以在单一体系内共存以来，“多铁性”（Multiferroics）材料由于其丰富的物性与潜在的应用前景一直是备受关注的研究方向。然而，在对传统三维材料及其薄膜样品进行多铁物性以及磁电耦合机理的系统分类后，寻找具有高效磁电耦合的室温多铁材料依然是相关领域的最大挑战。最近，具有丰富多样物性的范德瓦尔斯材料的兴起为多铁物性和实现高效磁-电交互控制研究提供了新的可能性。

近日，浙江大学物理学院郑毅研究员课题组在薄层反铁磁-反铁电二维多铁CuCrP₂S₆体系中发现了一种二维极限下的反常磁电耦合机制，并通过调控体系的异质结构亚铁电态相变实现了对反铁磁性的高效、可逆控制。相关研究发现：CuCrP₂S₆晶体在二维极限下依然保持其块体的磁有序和条纹反铁电性质；通过磁性隧道结器件结构施加外电场后，CuCrP₂S₆的亚铁电状态被激活，对应Cu离子在CrS₆-P₂S₆范德瓦尔斯笼状结构中的位移；在亚铁电状态下，CrS₆八面体的晶格扭曲增大，引起S原子和Cr³⁺离子之间的额外电荷转移，并进一步作用于层间Cr­­-S-S­-Cr超交换相互作用路径，最终决定了层间磁耦合能量的改变。对于多层样品，研究发现通过施加中等强度的0.3 V/nm电场，即可使得层间磁耦合强度的变化达到50%，并可通过器件结构引入内建电场得到进一步的提升。本研究充分展示了基于二维多铁材料高效磁电耦合调控研究的可行性和丰富前景，同时也为二维极限下的外场调控呈展现象探索提供了一个独特研究平台。

图1.。(a) (b)双层和5层CuCrP₂S₆样品在不同温度和磁场下的相图，实验结果显示出了随层数变化的奇偶效应。(c)CuCrP₂S₆中磁电耦合的机理，外电场导致晶格畸变和电荷转移，从而改变层间超交换耦合。

文章成果近日在线发表于Nature Communications上，文章作者包括浙江大学物理学院的博士研究生胡奇峰、黄玉强、王杨和张敏婕以及浙江大学材料科学与工程学院的博士研究生丁素娟。合作者包括浙江大学物理学院的陆赟豪教授和王大伟教授、浙江大学光电科学与工程学院的李林军研究员、浙江大学材料科学与工程学院的金传洪教授以及同济大学的徐象繁教授和武汉大学的袁声军教授。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和浙江省自然科学基金的支持。 

Ferrielectricity controlled widely-tunable magnetoelectric coupling in van der Waals multiferroics

Qifeng Hu, Yuqiang Huang, Yang Wang, Sujuan Ding, Minjie Zhang, Chenqiang Hua, Linjun Li, Xiangfan Xu, Jinbo Yang, Shengjun Yuan, Kenji Watanabe, Takashi Taniguchi, Yunhao Lu, Chuanhong Jin, Dawei Wang & Yi Zheng

Nat. Commun. 15, 3029 (2024). 

https://www.nature.com/articles/s41467-024-47373-7